Probing and manipulating graphene physics at the atomic level

Resumen

En los últimos 12 años, los materiales 2D han experimentado un gran boom dentro del campo de la física de la materia condensada. Todo esto ha sido posible gracias a la obtención en 2004 de la primera lámina de grafeno por Andre Geim y Konstantin Novoselov. Este nuevo material, consistente en una lámina de grafito de un átomo de espesor, había sido estudiado desde un punto de vista meramente teórico en los años 40 prometiendo propiedades muy interesantes. Con su aparición en escena, comenzó la fiebre de los materiales 2D. Aunque su número y variedad de propiedades no deja de aumentar, la presente tesis está centrada exclusivamente en el estudio de sistemas tipo grafeno. Esta tesis es de carácter puramente experimental, si bien a lo largo de su desarrollo se apoya en cálculos teóricos para obtener una mejor comprensión de la física involucrada. La técnica experimental usada a lo largo de esta tesis ha sido la microscopia de efecto túnel (STM). Esta técnica, desarrollada en 1981 por Gerd Binning y Heinrich Rohrer y que fue premiada con el premio nobel en 1986, marcó el inicio de las llamadas microscopias de sonda de barrido (SPM), que en los últimos 30-35 años se han convertido en herramienta indispensable para la física de superficies y caracterización de nuevos materiales. El STM, como veremos a lo largo del manuscrito, permite obtener imágenes de superficies con una alta resolución espacial. De igual forma, el STM es sensible a la densidad local de estados de la muestra y si se combina con baja temperatura (~5K en nuestro caso), proporciona también una alta resolución en energías. Como se muestra a lo largo del capítulo 1, todas estas capacidades del STM han contribuido al entendimiento de la física del grafeno a nivel atómico. Desde su descubrimiento, el grado de entendimiento de las propiedades del grafeno y cómo modificarlas de forma controlada no ha dejado de aumentar. Sin embargo, todavía quedan huecos por rellenar para poder conocer realmente los límites de este extraordinario material. El punto de partida de esta tesis era estudiar la posibilidad de inducir y controlar momentos magnéticos en grafeno. Este es un campo todavía en desarrollo dentro de la física del grafeno y tiene mucha importancia, ya que la implementación del magnetismo en grafeno podría tener una gran repercusión en campos como la spintrónica. Al comienzo de mi doctorado, el número de trabajos sobre este tema era escaso y poco concluyente. Medidas magnéticas en grafito irradiado o tras adsorber átomos de ciertos elementos apuntaban en la buena dirección, pero el origen de la señal magnética no era claro. Los experimentos sobre adsorción de átomos de hidrógeno en grafeno presentados en esta tesis prueban, de forma irrefutable, que un átomo individual de hidrógeno induce un momento magnético en la capa de grafeno, ofreciendo así la posibilidad de obtener grafeno magnético. En esta tesis también se han estudiado los mecanismos involucrados en la adsorción de átomos de hidrógeno en grafeno con el fin de alcanzar una mejor comprensión de los límites de la hidrogenación como forma de producir grafeno magnético. A su vez, es bien sobra sabido que al poner en contacto una capa de grafeno con diferentes substratos, las propiedades del grafeno se ven alteradas. Alcanzar un entendimiento completo de cómo interacciona el grafeno con cada substrato específico, proporcionaría la posibilidad de diseñar las propiedades de nuestras capas de grafeno para nuestro propio beneficio. Nuestros experimentos estudiando la transparencia selectiva del grafeno a los electrones túnel, muestran que es posible acceder a las propiedades electrónicas del grafeno y el substrato en la mima región y al mismo tiempo. Gracias a nuestra capacidad para elegir que elemento del sistema queremos estudiar (grafeno o substrato), hemos sido capaces de caracterizar de forma completa las propiedades electrónicas del sistema Gr/Cu(111). Esto también tiene una gran importancia desde el punto de vista teórico, ya que puede ayudar a comprender y mejorar los funcionales usados para la descripción de la interacción carbono/metal, y especialmente los que incluyen interacciones de tipo van der Waals. Dichas interacciones juegan un papel muy importante en la correcta descripción de sistemas grafeno/metal débilmente interactuantes. Finalmente, nuestro estudio de la interacción de defectos puntuales en capas de grafeno muestra que esta transparencia ajustable es clave para lograr un entendimiento detallado de las interacciones locales y en particular en las cercanías de partículas adsorbidas o intercaladas.