Magnetization reversal behavior of ferromagnetic thin films and nano-structures

Abstract

Teknologiaren eskaria gailuen miniaturizaziori dagokionez etengabea da, nongailu hauen artean sistema ferromagnetikoen miniaturizazioak ere garrantzi handiaduen hainbat aplikazio teknikori begira, esaterako, disko gogorren eta ausazkoatzipenezko memoria magnetikoen (MRAM) industriaren alorrean. Bereziki,teknologia garaikidearen hobekuntza zein teknologia berrien garapena, propietatemagnetikoen oinarrizko ezagutzan eta material magnetiko berrien ikerkuntzan datza.Teknologiaren etengabeko eskaerak eta teknologia hau oinarri duen fisikarenezagutzaren beharrak, nanogeruza fin eta nanoegituren magnetizazioaren alderanzketaikerkuntza gai aktibo bilakatu dute azken hamarkadetan. Hala ere, ikerkuntzakesparru honetan lorpen handiak egin dituen arren, oraindik erantzunik gabeko hainbatgaldera aurki daitezke, besteak beste, ea ze eragin daukaten sisteman lokalki egindakoaldaketa fisikoek magnetizazioaren alderanzketa kolektiboan edo nola eragindezaketen kanpo parametroek alderanzketaren dinamikan. Bestalde, sistemaferromagnetikoen miniaturizaziorako, beharrezkoa da desio diren propietateakdituzten nanoegituren fabrikaziorako modu eraginkorrak bilatzea eta hobetzea, zeinnanoegitura hauen propietate magnetikoak xehetasun eta prezisio handiz karakterizatuahal izatea.Tesi honen helburu orokorra nanogeruza finen eta nanoegiturenmagnetizazioaren alderanzketa prozesuaren gaineko ezagutza hobe bat lortzean datza.Gai honi dagozkion efektu desberdinak xehetasun handiz ikertzen dira, esaterako,ezohiko magnetizazioaren alderazketa eta fase trantsizio dinamikoa.Tesia kapitulu desberdinetan dago banatuta, non lehenengo kapituluan tesiarenhelburuak azaltzen diren. Bigarren kapituluak, magnetismoari eta magnetizazioarenalderanzketari buruzko oinarrizko ezagutza laburbiltzen du. Atal honetan sistemaferromagnetikoen energia ekarpen garrantzitsuenak deskribatzen dira, eta hauetanoinarrituz sistema sinpleenen magnetizatioaren alderazketaren prozesua xehetasunezazaltzen da. Kapitulu honetan magnetizazioaren alderanzketaren dinamika eredeskribatzen da.Tesian zehar erabili diren teknika esperimentalak hirugarren kapituluandeskribatzen dira. Tesi honetan azaltzen diren nanogeruza fin guztiak, ¿sputtering¿izeneko teknika erabiliz hazi dira. Teknika honekin baliatuz propietate fisikozehatzak dituzten nanogeruzak hazi dira, besteak beste, maila handiko kristal egituraduten nanogeruzak. Nanoegituren fabrikazioa, aldiz, litografia teknika desberdinekinlortu daitekeen arren, tesi honetan landutako fokatutako elektroi sortaren bidezeragindako deposizio (focused electron beam induced deposition, FEBID) teknikaketa fokatutako ioi sortaren (focused ion beam, FIB) bidezko fabrikazio teknikakabantaila esanguratsuak aurkezten dituzte besteekin alderatuz. Fokatutako elektroisortaren bidez eragindako deposizio teknikari dagokionez, pausu bakarreko fabrikazioteknika izateaz gain, hiru dimentsiotako egitura konplexuak fabrikatzeko ahalmenakbalio anitzeko teknikan bihurtzen du. Bestalde, fokatutako ioi sortari esker, posibleda aurrez hazitako nanogeruzetan, nanoegiturak sortzea inongo erretxin edo produktukimikorik erabili gabe.Kapitulu honetan propietate fisikoak, eta bereziki magnetikoak,karakterizatzeko erabili diren tekniken deskribapen bat ere egiten da. Propietatefisikoak neurtzeko, besteak beste X-izpien difrakzio eta islapen neurketak gauzatudira. Neurketa hauei esker nanogeruzen kristal egitura zein lodiera karakterizatudaiteke. Bestalde, indar atomikoko mikroskopioa (atomic force microscope, AFM)ere erabili da, gainazalaren topografia neurtzeko eskala nanometrikoan.Propietate magnetikoei dagokionez, Kerr efektu magneto-optikoan oinarritzendiren, laser bidezko neurketa aparailua eta mikroskopioa erabili dira alde batetik etalaginen bibrazioan oinarritzen diren bi magnetometro bestetik.Magnetizazioaren alderanzketan aldaketa lokalek duten eraginaren gainekoikerketa laugarren kapituluan deskribatzen da. Lan honetan kristalografiarenantolamenduak, aleazioaren konposizioak eta geruzen lodierak kobaltozko eta kobaltoaleazioetako nanogeruzen magnetizazioaren alderanzketan duten eragina aztertu da.Horretarako, lehenik erreferentzi bezala antolamendu kristalografiko maila handiko30 nm-ko kobalto geruza duen lagina hazi da. Lagin hauetan antolamendu mailahandiko kristal egitura zehatza lortu ahal izateko, hain zuzen ere (1010) kristal egituraduen kobaltozko nanogeruza lortzeko, laginak epitaxialki hazi dira horretarakoegokiak diren azpigeruzak erabiliz. Antolamendu kristalografiko hau erakusten dutenlaginek geruzaren planoan definituta dagoen ardatz bakarreko anisotropia magnetikoaerakusten dute. Hori horrela izanik, sistema ferromagmetiko hauen magnetizazioarenalderanzketan parte hartzen duten energia ekarpen desberdinak errez banatu etaaztertu daitezke, honek sistema hau erreferentzia-lagin bezala aukeratzea justifikatzenduelarik. Ondorioz, magnetizazio alderanzketan parte hartzen duten energiaekarpenak bereizteko ahalmenak, sisteman lokalki eginiko aldaketakmagnetizazioaren alderanzketa prozesuan duen eraginaren ikerketa zehatzagoa burutudaiteke. Antolamendu kristalinoak propietate magnetikoetan duen eragina aztertzekoasmoz, prozesu epitaxiala partzialki eten da, antolamendu maila desberdineko kobaltolaginak lortuz. Laginen izaera kristalinoa degradatzen den heinean anisotropia mailamagnetikoa gutxitzen dela behatu da, magnetizazioaren alderazketa prozesuan,erreferentzia laginetan ez bezala, dominio magnetikoak azaltzen direlarik.Magnetizazio dominioen existentzia modu sinple eta eraginkor baten analizatzeko,dominioen irudikapen metodo berri bat garatu da, Kerr efektu magneto-optikoanoinarritzen den mikroskopian oinarrituz.Honez gain, maila handiko antolamendu kristalografikoa duten kobaltorutenioaleazioz osatutako 30 nm-ko nanogeruzak hazi dira. Hazitako laginetanrutenioaren kontzentrazio aldatu da, rutenio gutxiko aleazioetatik, %30-erainokorutenio kopurua duten nanogeruzataraino. Kobalto-rutenio nanogeruza hauek ereepitaxialki hazi dira, (1010) kristal egiturarekin, non horretarako, lortu nahi denrutenio kontzentrazio mailarekin aldatzen den azpigeruza espezifiko berri bat txertatuden geruza-sekuentzia epitaxialean. Rutenioa 4d trantsizio metala izanik, jakina da 4dtrantsizio metalak 3d trantsizio metalekin nahasten diren kasuetan materialekpropietate magnetiko erakargarriak erakusten dituztela. Tesi honetan hazi direnkobalto-rutenio laginen propietate magnetikoei dagokionez, saturaziomagnetizazioaren eta Curie tenperaturaren murrizketa lineal bat aurkitu da, aleaziozkonanogeruzetan rutenioaren kontzentrazioa igo den heinean. Lehenengo ordenakoanisotropia konstanteari dagokionez, ordea, jarrera ez monotono bat aurkitu da, nontarteko rutenioaren kontzentrazioentzat anisotropia konstantearen balioak handiagoakdiren. Aleazio hauen propietate magnetiko berriak, besteak beste, anisotropiarenenergiaren konstante altuak eta Curie temperatura baxuak, izatean datza, gaur egungodisko gogorren industriarako erakargarriak direnak.Magnetizazioaren alderazketan ze eragin duen aztertu den azken aldagaia,nanogeruzen lodiera da. Nanogeruzen propietate magnetikoek hauen lodierarekikoduten menpekotasuna handia izan daiteke. Adibidez, jakina da nanogeruza oso finetangainazaleko anisotropiaren eragina beste energia ekarpenei gainjartzerainokoa izandaitekeela, kasu askotan magnetizazioaren ardatz errazaren norabidea guztizaldatzeraino. Bestalde, epitaxialki hazitako laginetan, hasierako geruzekoinarriarekiko duten kristal egitura desberdintasuna dela eta jasaten duten tentsioagradualki desagertu daiteke geruzaren lodiera handitzen den heinean. Ondorioz,ikerketa honetan ikusi den bezala, 100 eta 150 nm-ko lodierako kobaltozko laginetan,propietate magnetikoak ez dira geruzan zehar uniformeak eta magnetizazioarenalderanzketa bi jauzi edo guztiz korrelatu gabeko prozesu baten bitartez gauzatzen da.Propietate berdinak dituzten lagin finagoentzat ordea magnetizazioaren alderanzketakorrelazio osoz eta jauzi bakarrean ematen da.Bosgarren kapituluan, partzialki desantolatutako laginetan aurkitu den ezohikoanomalia aztertu da. Lagin hauetan, baldintza jakin batzuetan ohiko magnetizazioalderanzketaren erakusle den histeresia agertzen bada ere, kanpoko eremu magnetikoaardatz zailean aplikatzen denean, ezohiko magnetizazioaren alderanzketa neurtudaiteke. Kerr efektuan oinarritzen den mikroskopio bitartez egin diren neurketen zeinplanteatu den eredu teoriko baten bitartez, ardatz zailean gertatzen den ezohikomagnetizazioaren alderanzketaren jatorria, lerrokatu gabeko anisotropia energiaekarpenearen eta akoplamendu magnetikoaren energia ekarpenaren arteko lehiaketandagoela aurkitu da, lehiaketaren ondorioz sistema egoera frustratu batean aurkitzendelarik.Ezohiko magnetizazioaren alderanzketa hau ulertzeko kontsideratu dezagun,bi ale magnetiko dituen sistema bat, ale bien arteko ardatz errazak angelu jakin batenbitartez desbideratuta daudelarik. Kanpo eremu magnetikoa batezbesteko ardatzzailean aplikatuz gero, honen indarra txikitzean, ale bakoitzaren magnetizazioakhurbilen daukan ardatz errezerantz alderanzten hasiko da. Aldi berean, ordea, bi aleenarteko akoplamendu energia bi magnetizazioak norabide berdinean mantentzensaiatuko da, eta energía ekarpenen lehiaketa honek bi aleen magnetizazioen guraizebezelako egoera bat utziko du, ezohiko magnetizazioaren alderanzketari bide emanez.Ezohiko efektu hau aurrez beste lan batzutan neurtu ahal izan bazuten ere, orain arteez zuen inork azalpen zehatzik eman bere jatorriaren inguruan.Seigarren kapituluan, fase trantsizio dinamikoan egin den ikerketa azaltzen da.Sistema magnetiko batean maiztasun handiko eremu magnetiko bat aplikatzean,sisteman dauden momentu magnetikoak ez dira kanpo eremu magnetiko honijarraitzeko gai, beraien erlaxazio denbora aplikatutako eremua baino geldoago denkasuetan. Ondorioz ez da magnetizazioren alderanzketarik gauzatzen eta periodoziklo baten batez besteko magnetizazioa balorea, Q, ez da zero. Aurrez egindako lanteorikoei esker jakina da Q parametroak bigarren ordenako fase trantsizio dinamikobat erakusten duela, kanpo eremuaren maiztasunarekiko ordena parametroaren paperajokatzen duelarik. Hemen aurkezten den lan honetan denboran zehar konstante denkanpo eremu magnetikoaren osagai gainjarriak fase trantsizio dinamikoan duengarrantzia aztertu da teorikoki eta esperimentalki kobaltozko laginetan. Teorikoki zeinesperimentalki ikusi denez, denboran konstante den eremu magnetikoaren osagai hauordena parametroaren, Q-ren, eremu konjokatua da.Azken kapituluak, zazpigarrenak hain zuzen ere, nanoegituren fabrikazioa etahauen propietate magnetikoei buruzko ikerketa laburbiltzen du. Lehenik eta behin,Kerr efektu magneto-optikoan oinarritzen den mikroskopiak, argiaren uhin-luzerabaino txikiagoak diren nanoegiturak neurtzeko duen gaitasuna ikertu da. Mikroskopiooptikoa hornitzen duen bereizmen handiko kameraz eta aztertu nahi den interes guneahautatzeko aukera ematen duen softwareaz baliatuz, bereizmen limitea bainotxikiagoak diren nanoegituren magnetizazioaren alderazketa neurtzea posible delaerakusten da tesi honetan. Hau frogatzeko kobaltozko nanohariak fokatutako elektroisorta bidezko deposizio teknikarekin fabrikatu dira, non zabalera txikiena duen haria30 nm-koa den. Ondoren, hari hauen magnetizazioaren alderanzketa Kerr efektumagneto optikoan oinarritzen den mikroskopioaren bitartez neurtu da, 30 nm-kohariarentzat ziklo bakarreko neurketan seinale-zarata erlazio esanguratsua, 4.1baliokoa, lortu delarik.Kapitulu honetan ere fokatutako ioi sortaren bidez kobalto-platino geruzatannanoegiturak sortzeko modu eraginkor bat erakutsi da. Kobalto-platino geruzenpropietate magnetikoak oso sentikorrak dira egituraren edozein aldaketa txikietara etaondorioz ondo ez fokatutako ioekin desio ez diren aldaketak utzi daitezkenanoegituran bertan. Lan honetan titanio nitrurozko (TiN) maskara bat erabiliz,hasierako propietate magnetikoak mantentzen duten 100 nm-ko tamaina laterala dutennanoegiturak fabrikatzeko aukera erakusten da.------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------Magnetization reversal behavior of ferromagneticthin films and nano-structuresIn general terms, this thesis studies the magnetization reversal behaviour offerromagnetic thin films and nano-structures. In one core part of the thesis, theinfluence of crystallographic alignment, materials composition and thickness onto themagnetic properties of Co and Co alloy thin films has been studied in detail. Hereby,an epitaxially grown 30 nm thick (1010) Co thin film, which has in-plane uniaxialmagnetic anisotropy, has been utilized as a reference structure due to its simple andwell-understood behaviour. In order to modify the crystallographic alignment in acontinuous and controlled fashion, a method to interrupt the epitaxy has beendeveloped and applied. The magnetic properties of these crystallographicallymodified samples have been analysed by magneto-optical Kerr effect magnetometryand microscopy. Hereby, it was observed that while in samples with goodcrystallographic alignment the magnetization reversal is still simple and dominated byuniform magnetization states, non-uniform intermediate stable or meta-stable statesemerge in the case of sufficiently disordered samples, even though macroscopicuniaxial anisotropy is still maintained. Furthermore, in samples with partialcrystallographic alignment, an anomaly has been found, in which conventional hardaxis behaviour disappears in a very narrow range of applied field directions. In suchsamples, a frustrated magnetic state occurs when the magnetic field is applied alongthe hard axis, which arises from the competition between ferromagnetic exchange andlocally misaligned uniaxial anisotropies of adjacent grains. The existence of such afrustrated state along the nominal hard axis has been theoretically explained in theframework of a two-grain model and has been experimentally corroborated bymicroscopic imaging. As a function of thickness, epitaxial Co films exhibit a slightvariation of their magnetization properties, which is triggered by and consistent with acrystallographic strain release upon increasing the film thickness.For the study of magnetic alloys, CoRu films of different compositions havealso been grown epitaxially with (1010) crystallographic orientation. Hereby, it hasbeen necessary to modify the epitaxial growth sequence and incorporate anindividualized template for each magnetic alloy concentration, in order to fabricatealloy films of comparable crystal quality. For the so-prepared samples, key magneticproperties have been measured, such as, Curie temperature, saturation magnetizationand anisotropy constants as a function of composition. It has been found that themagneto-crystalline anisotropy constant shows a complex and non-monotonousbehaviour as a function of Ru content in the alloy, while saturation magnetization andCurie temperature show a more expected monotonic decrease with Ru concentration.In addition to the material oriented studies, Co-films have also been utilized toexperimentally investigate the dynamic phase transition and specifically, the influenceof a constant bias field onto the phase diagram and phase stability. Theseexperimental studies have been furthermore complemented by theoretical calculationsbased upon the Kinetic Ising model in mean field approximation. Also here, the roleof the constant bias field has been analysed, which was identified as the conjugatedfield of the dynamic order parameter.Finally, the benefits that the magneto-optical Kerr effect microscope offers forthe study of individual structures, even nano-scale structures, has been demonstratedand analysed. Specifically, single cycle hysteresis loop measurements of 30 nm wideCo wires, fabricated by means of focused electron beam induced deposited, have beendemonstrated. Also, 100 nm wide wires of only 0.8 nm Co layer thickness (as part ofa Pt/Co/Pt-trilayer structure) have been measured with the Kerr microscope withexcellent signal to noise ratio, allowing the distinction of uniform vs. non-uniformreversal. These specific Pt/Co/Pt nanostructures have been successfully fabricated,maintaining their original perpendicular anisotropy, by means of focussed ion beaminduced layer intermixing. For this purpose, a special TiN hard mask had to bedeveloped, which acts as a sacrificial layer, and opens up a new and promisingpathway for directly nano-structuring multilayer materials by means of focused ionbeam exposure without damaging their magnetic properties in a wide surface area.