Influencia de la temperatura y atmósfera química de tratamiento sobre la desactivación-regeneración de la fase metálica en catalizadores modelo Pt/Ce02

  1. LARESE, CAROLINA
Supervised by:
  1. Serafín Bernal Márquez Director

Defence university: Universidad de Cádiz

Fecha de defensa: 03 June 1998

Committee:
  1. Juan Ramón González Velasco Chair
  2. José Juan Calvino Gámez Secretary
  3. Domingo Cantero Moreno Committee member
  4. Carmen Blanco Delgado Committee member
  5. José María Guil Pinto Committee member

Type: Thesis

Teseo: 63885 DIALNET

Abstract

Mediante la aplicación combinada de técnicas químicas (Adsorción Volumétrica de H2, quimisorción de CO, DTP-EM (H2), estudios de Intercambio Isotópico H2/D2 combinados con DTP-EM (H2/D2)) y técnicas estructurales (Difracción de Rayos X (DRX) y Microscopía Electrónica de Alta Resolución (HREM) se ha estudiado la influencia de la temperatura de reducción (200 grados C - 900 grados C) sobre las propiedades químicas y nanoestructurales de catalizadores Pt/CeO2 preparados a partir de dos precursores metálicos diferentes, (Pt(NH3)4) (OH)2 y H2(PtCl6). A medida que la temperatura de reducción aumenta, se observa una progresiva desactivación de la fase metálica. Hasta temperaturas de reducción de 500 grados C el efecto se atribuiría a la existencia de perturbaciones electrónicas. Para temperaturas de reducción de 700 grados C se detectan fenómenos de sinterización y decoración del metal, mientras que, para 900 grados C se observa la formación de una aleación Pt-Ce. El análisis cristalográfico de las imágenes HREM ha determinado que se trata de la fase intermetálica CePt5. Asimismo, se han estudiado tratamientos de reoxidación en O2 en el rango 500 grados C-900 grados C para intentar revertir la desactivación observada por fenómenos de sinterización, decoración y/o aleación de la fase metálica. Estudios mediante Espectroscopía de Fotoelectrones (XPS), Microscopía Electrónica de Barrido (SEM) y microanálisis (EDS) han permitido determinar que, los tratamientos con O2 a 900 grados C provocan una distribución bimodal de las partículas de platino, habiéndose detectado, por un lado, partículas inferiores a 4 nm, y por otro, partículas de hasta 1 mim. Paralelamente, se han detectado fenómenos de pérdida de metal por volatilización. Finalmente, las características químicas y nanoestructurales de los catalizadores Pt/CeO2 se han correlacionado con el comportamiento catalítico que presentan fren