Laser spectroscopic characterization of molecular aggregates

Résumé

En el presente proyecto de tesis se presenta un extenso estudio sobre la caracterización de agregados moleculares de distinto interés biológico. Concretamente, la tesis se centra en la determinación estructural de dichos agregados y en el análisis de las interacciones no-covalentes. Éstas fuerzas son ubicuas en la naturaleza, y gobiernan una plétora de procesos químicos, industriales y biológicos, que abarcan desde la formación de pequeños agregados moleculares, hasta fenómenos supramoleculares de gran escala, como la formación de aerosoles, el plegado de proteínas o el reconocimiento molecular. Sin embargo, estas fuerzas son muy débiles, lo que dificulta en gran medida su correcta caracterización en la mayoría de técnicas. Por ello, en esta tesis, se emplea una metodología experimental capaz de aislar las moléculas de cualquier medio que perturbe dichas interacciones a la vez que permite su determinación estructural: la espectroscopía laser con resolución de masas en expansiones supersónicas. Gracias a la resolución en masa, es posible controlar el tamaño del agregado molecular de interés, permitiendo un estudio ¿a lacarta¿ de las interacciones no-covalentes en distintos ambientes. Entre los sistemas estudiados, la agregación de alcoholes aromáticos nos permite caracterizar de forma aislada la relevancia de uno de los enlaces de hidrógeno en la agregación molecular, el enlace OH···O. Otra parte de la tesis se centra en el análisis de interacciones en los monosacáridos, responsables de una infinidad de procesos de reconocimiento molecular. Por último, se estudian agregados formados por xantinas, una familia de compuestos similares a las bases de ADN, con el fin de determinar el papel de las interacciones no-covalentes en los procesos que dieron al origen de la vida. // En el presente proyecto de tesis se presenta un extenso estudio sobre la caracterización de agregados moleculares de distinto interés biológico. Concretamente, la tesis se centra en la determinación estructural de dichos agregados y en el análisis de las interacciones no-covalentes. Éstas fuerzas son ubicuas en la naturaleza, y gobiernan una plétora de procesos químicos, industriales y biológicos, que abarcan desde la formación de pequeños agregados moleculares, hasta fenómenos supramoleculares de gran escala, como la formación de aerosoles, el plegado de proteínas o el reconocimiento molecular. Sin embargo, estas fuerzas son muy débiles, lo que dificulta en gran medida su correcta caracterización en la mayoría de técnicas. Por ello, en esta tesis, se emplea una metodología experimental capaz de aislar las moléculas de cualquier medio que perturbe dichas interacciones a la vez que permite su determinación estructural: la espectroscopía laser con resolución de masas en expansiones supersónicas. Gracias a la resolución en masa, es posible controlar el tamaño del agregado molecular de interés, permitiendo un estudio ¿a lacarta¿ de las interacciones no-covalentes en distintos ambientes. Entre los sistemas estudiados, la agregación de alcoholes aromáticos nos permite caracterizar de forma aislada la relevancia de uno de los enlaces de hidrógeno en la agregación molecular, el enlace OH···O. Otra parte de la tesis se centra en el análisis de interacciones en los monosacáridos, responsables de una infinidad de procesos de reconocimiento molecular. Por último, se estudian agregados formados por xantinas, una familia de compuestos similares a las bases de ADN, con el fin de determinar el papel de las interacciones no-covalentes en los procesos que dieron al origen de la vida.