Perovskites as alternative for NOx storage and reduction systemsformulations, mechanism, and optimal control

Zusammenfassung

El alto coste y la pobre durabilidad térmica de los catalizadores de almacenamiento y reducción (NSR) basados en platino para la eliminación de NOx de gases de escape de motores diésel son dos de las mayores barreras para su adopción definitiva y generalizada en el creciente mercado de los automóviles diésel. En la presente tésis se han desarrollado diferentes catalizadores basados en estructuras tipo perovskita (ABO3, A=catión de tierra rara o alcalino-térreo, La parcialmente sustituido por Sr o Ba; y B = catión de un metal de transición, Mn, Co), libres de platino, para sistemas NSR en emisiones de motores diésel. Se han empleado diferentes métodos de preparación (ácido cítrico, nano-casting, impregnación sobre alúmina) para sintetizar perovskitas con elevada superficie específica, sobre las que poder incorporar componentes de almacenamiento de NOx. La impregnación de un 30% de perovskita favorece un uso más eficiente de la perovskita lo que se traduce en una mejora de la capacidad de almacenamiento de NOx. Para la mejora de las propiedades reductoras de los catalizadores en el periodo rico de funcionamiento NSR se ha analizado la incorporación de pequeñas cantidades de Pd (metal noble de bajo coste) por impregnación sobre la perovskita soportada o como sustituto parcial del componente B de la perovskita. La primera alternativa permite una mayor mejora de la capacidad reductora. De este modo surge como 0.5% Pd¿30% La0.5Ba0.5CoO3/Al2O3 como formulación óptima, alcanzado capacidades de almacenamiento y de reducción de NOx similares o superiores al catalizador NSR modelo (1.5% Pt-15% BaO/Al2O3) tanto en el sistema NSR simple como el NSR-SCR combinado, por lo que se propone como alternativa económica para la eliminación de NOx en motores diésel. // El alto coste y la pobre durabilidad térmica de los catalizadores de almacenamiento y reducción (NSR) basados en platino para la eliminación de NOx de gases de escape de motores diésel son dos de las mayores barreras para su adopción definitiva y generalizada en el creciente mercado de los automóviles diésel. En la presente tésis se han desarrollado diferentes catalizadores basados en estructuras tipo perovskita (ABO3, A=catión de tierra rara o alcalino-térreo, La parcialmente sustituido por Sr o Ba; y B = catión de un metal de transición, Mn, Co), libres de platino, para sistemas NSR en emisiones de motores diésel. Se han empleado diferentes métodos de preparación (ácido cítrico, nano-casting, impregnación sobre alúmina) para sintetizar perovskitas con elevada superficie específica, sobre las que poder incorporar componentes de almacenamiento de NOx. La impregnación de un 30% de perovskita favorece un uso más eficiente de la perovskita lo que se traduce en una mejora de la capacidad de almacenamiento de NOx. Para la mejora de las propiedades reductoras de los catalizadores en el periodo rico de funcionamiento NSR se ha analizado la incorporación de pequeñas cantidades de Pd (metal noble de bajo coste) por impregnación sobre la perovskita soportada o como sustituto parcial del componente B de la perovskita. La primera alternativa permite una mayor mejora de la capacidad reductora. De este modo surge como 0.5% Pd¿30% La0.5Ba0.5CoO3/Al2O3 como formulación óptima, alcanzado capacidades de almacenamiento y de reducción de NOx similares o superiores al catalizador NSR modelo (1.5% Pt-15% BaO/Al2O3) tanto en el sistema NSR simple como el NSR-SCR combinado, por lo que se propone como alternativa económica para la eliminación de NOx en motores diésel.